摘要: 外源物质与二维材料的耦合具有广阔的应用前景。在本项研究中, 我们探索了贵金属/二维MOF异质结构在储氢方面的潜力。具体而言, MgH2-Ni-MOF@Pd体系表现出了优越的氢解吸/吸收性能, 在181 ℃时开始释放氢, 比原始MgH2低230 ℃。在Ni-MOF@Pd的催化作用下, MgH2的脱氢表观活化能从(133.5 ± 17.5) kJ·mol−1降低到(34.58 ± 1.87) kJ·mol−1, 吸氢表观活化能从(70.41 ± 7.43) kJ·mol−1降低到(25.78 ± 4.64) kJ·mol−1, 降低了63.4%。完全脱氢的MgH2-Ni-MOF@Pd复合材料展现出快速的吸氢动力学行为, 在100和150 ℃下, 300 s 内的吸氢量分别达到2.62 wt%和6.06 wt%。机理分析表明, Mg2Ni和Mg2NiH4的转化可以起到 “氢泵”的作用, 为氢原子的快速扩散和转移提供了多种途径。此外, 在脱氢过程中, Pd元素与MgH2形成Mg-Pd合金相, 使得MgH2优先通过Mg-Pd合金分解而非自分解, 进一步降低了热稳定性, 提高了脱氢动力学。Mg-Pd、Mg2Ni的协同作用以及添加剂特殊的超薄二维片状结构是MgH2-Ni-MOF@Pd具有良好储氢性能的主要原因。研究结果为设计具有独特形态的高效多功能添加剂以优化储氢材料的吸氢/解吸行为提供了启示。Graphical abstract: