摘要: 全固态电池由于其高能量密度和出色的安全性被认为是新一代能量储存技术。然而,只有少数固态电解质表现出与液态电解质相当的高离子传导性。急需寻找具有高锂离子电导率的低成本固态电解质。基于从头算分子动力学模拟,我们研究了锂离子在β-LiAlSi2O6(一种低成本的天然矿物)及其无序体系Li1-xAl1-xSi2+xO6(− 1.0 ≤ x ≤ 0.5)中的扩散情况。计算结果表明,x不为零的Li1-xAl1-xSi2+xO6都具有比原始LiAlSi2O6更低的扩散能垒。当x为正时,锂空位浓度的增加加速了锂离子的扩散。当x为负数时,额外的锂离子被插入到晶体结构中,激发了锂离子之间的协同迁移机制。特别是在1-xAl1-xSi2+xO6,x = ‒1.0时,300 K时的最大离子电导率达到了1.92×10−6 S·cm–1,比原始β-LiAlSi2O6的离子电导率大五个数量级,并具有明显降低的扩散势垒0.48 eV。此外,通过用Ge代替Si,扩散势垒可以进一步降低到0.38 eV,300 K下离子导电性进一步提高到3.08 ×10−5 Scm–1。我们的工作促进了对硅酸盐基电解质中锂离子传导机制的理解,并促进了同时具有高性能和低成本的固态电解质的开发。