제1장에서는, 본 저자가 학위 과정 동안 TMDc 물질을 수소생산 촉매로 사용하고자 하는 연구를 하게 된 배경과 동기를 서술하고, TMDc 물질이 이 연구에 부합하는지에 대한 기본 이론을 설명하였다. 전 세계의 에너지 수요가 세계적인 경제발전과 인구증가로 인하여 지속적으로 빠르게 확대되고 있는 상황에서, 수소가 높은 에너지 효율과 온실가스를 배출하지 않는 친환경적인 장점을 갖는 중요한 에너지로 각광을 받고 있으며, 이는 본 저자의 중요한 연구 방향으로 자리매김하였다. 이러한 연구 과정을 바탕으로, 친환경적인 측면에서 가장 우수한 수소 생산 방법인 물 분해 방법 수소 생산 방법에서의 촉매가 핵심적인 연구 주제가 되었다. 특히, 백금과 같은 귀금속 촉매들이 가장 성능이 우수한 것으로 알려져 있다. 지구상에 백금보다 훨씬 많은 양이 매장되어 있는 전이금속 기반 물질들 중, 전이금속 디칼코게나이드 물질은 고유의 특성들로 다양한 장점들을 갖는 것으로 알려져 있다. 특히, 전이금속 디칼코게나이드 물질은 우수한 촉매 성능을 나타내면서도 풍부한 매장량으로 인하여 가격이 저렴하여, 미래에 백금을 대체할 수 있는 촉매 물질로 활발하게 연구되고 있다. 제2장에서는, 질소가 도핑된 전이금속 디칼코게나이드 물질에 대한 연구를 개시하였다. 외부 이온을 전이금속 디칼코게나이드 물질의 격자 내부로 침투, 도핑시키는 방법은, 전기적 특성과 전도도를 변화시켜서 수소 생산 반응 성능을 강화시키는 효과적인 방법이 될 수 있다. 다양한 도펀트들 중, 질소 도핑은 우수한 수소 생산 반응 촉매로 금속 물질들에 도핑되는 기술이 알려져 있었다. 하지만, 기존의 질소 도핑에 관한 연구들은 공정 시간이 너무 오래 걸리거나, 환경에 친화적이지 않은 독성 물질들을 사용한다. 이에 플라즈마를 이용하여 저온 환경에서 웨이퍼 상에 질소 도핑과 필름 합성을 하나의 공정으로 완료함으로써 공정 시간을 절약하고 친환경적인 방법으로 질소를 도핑한 연구 내용을 개시하였다. 제3장에서는 플라즈마를 사용하여 배열구조를 컨트롤함으로써 수직으로 정렬된 TaS2를 합성하는 것에 관한 연구 내용을 개시하였다. 본 연구에서는 Ar/H2S를 플라즈마 내부에서 함량 비율에 따라 TaS2의 수직 배열구조의 발생이 어떻게 변하는지 확인하였다. Ar의 함량이 높은 경우에는 TaS2의 수직 배열구조가 충분히 발생한 반면, Ar의 함량이 적거나 0인 경우에는 TaS2의 수직 배열구조가 발생하지 않았다. 이는 Ar이 Penning 효과에 의하여 TaS2의 수익 배열구조에 관여한 것으로 판단된다. 이렇게 형성된 TaS2의 수직 배열구조는 수소 발생 반응 촉매 성능에 유리한 Edge plane으로 작용하였다. 전기화학적 측정에 의해 TaS2의 수직 배열구조 생성으로 수소 발생 반응 촉매로 우수한 성능을 나타냄을 확인하였다. 결과적으로, 본 저자는 상술한 연구들을 통해 2차원 TMDc 물질의 HER 촉매로서의 가능성을 확인할 수 있었다. 특히, 본 연구를 통해, 상(phase)과 면(plane)에 따라 급격하게 변하는 TMDc의 HER 촉매 성능을 제어함으로써 기존의 귀금속 촉매를 대체할 수 있는 가능성을 기대할 수 있었다. 나아가 플라즈마 CVD 방식을 이용하여 빠르고 경제적으로 촉매 성능을 향상시킬 수 있다는 점은, 미래의 TMDc 촉매 제조 기술에서 우위를 선점할 수 있을 것으로 기대된다.
In chapter 1, the author describes the background and motivation for the research on utilizing TMDc (Transition Metal Dichalcogenides) materials as catalysts for hydrogen production during graduate periods. With the global energy demand rapidly expanding due to worldwide economic development and population growth, hydrogen has gained significant attention as a crucial and environmentally friendly energy source, known for its high energy efficiency and zero greenhouse gas emissions. This has become a vital research direction for the author. Building upon this research context, catalysts in the form of water splitting methods for hydrogen production have emerged as key research topics, offering environmentally friendly approaches. Precious metal catalysts such as platinum(Pt) have been widely recognized for their superior performance. Among the transition metal-based materials that contain significantly higher quantities than Pt, the TMDc include a lot of advantages due to their unique characteristics. In particular, TMDc exhibit excellent catalytic performance and have abundant reserves, making them cost-effective alternatives to Pt catalysts in the future. Consequently, extensive research is being conducted to explore TMDc materials as catalysts that can potentially replace Pt. A transition metal-based material, which has larger reserves than platinum and is thus much less expensive, is recognized as a new catalyst material. Transition metal dichalcogenides (TMDc) have several advantages over noble metal catalysts due to their unique material properties. In particular, TMDc has excellent catalytic performance and a larger reserve, resulting in lower costs compared to noble metal catalysts like platinum. Further studies are needed to investigate TMDc as an alternative and sustainable catalyst for HER reactions. In chapter 2, the synthesis of N-doped Transition Metal Disulfides is discussed. Doping foreign ions into the atomic lattice of TMDc can be an effective way to enhance HER performance by modifying electronic properties and conductivity. Among these dopants, nitrogen (N) doping on TMDc has been mostly studied in the form of transition nitrides (e.g., Mo2N, W2N), which are excellent HER catalysts. However, conventional methods for nitrogen doping often require long processing times or the use of toxic chemicals, which can be technical barriers. In chapter 2, we introduce a new strategy for the direct fabrication of wafer-scale N-doped 2H TMDc thin films using plasma-enhanced chemical vapor deposition (PECVD) at low temperatures. With this process, N-doped TMDc thin films can be synthesized in a single step, and the resulting N-doped TMDc exhibit increased HER catalytic activity. In chapter 3, we conducted studies on the synthesis of vertically aligned TaS2 using PECVD. By adjusting the ratio of Ar/H2S gas during the plasma process, we were able to form abundant vertical TaS2 on the surface. Vertically aligned TaS2 was formed at a high Ar/H2S ratio due to the Penning effect. V-TaS2 exhibited excellent electrochemical catalytic performance, as confirmed by LSV, Tafel plots, and EIS. Furthermore, V-TaS2 maintained its original chemical composition and nanostructure even after 1,000 LSV cycles. In conclusion, our studies confirm the infinite possibilities of 2D TMDc as HER catalysts. Particularly, they can potentially replace conventional platinum group catalysts by controlling their electrocatalytic properties which can be easily changed according to their phase and plane. Moreover, the use of the PECVD synthesis process can rapidly and economically improve the HER performance of TMDc, making it a dominant player in the TMDc catalyst industry.